研究揭示电催化一氧化氮还原反应电势依赖性

最近，中国科学院大连化学物理研究所研究员肖建平团队在电催化人工氮循环领域取得了突破性进展，他们揭示了电催化一氧化氮（NO）还原反应与电势之间的依赖关系。这一重要成果已经发表在《物理化学快报》上。

氮氧化物（NOx）是一种常见的环境污染物，传统的处理方法是通过热催化脱硝技术将其转化为氮气（N2）后直接排放到空气中。肖建平团队则希望一条新的路线，即直接将NOx通过电还原得到N2。

经过一系列实验，该团队发现实现这一路线并非易事，在各种电势下都难以实现。理解反应产物与电势之间的依赖关系显得尤为重要。为了深入研究这一反应机制，团队采用了银电极作为模型催化剂，结合第一性原理计算和微观动力学模拟进行了广泛的研究。

在这一研究中，他们首先验证了电催化能垒计算中采用单层水模型的可靠性。随后，他们考虑了完整的NO还原反应网络，计算得到了所有的能量信息。他们建立了微动力学模型，以揭示电催化一氧化氮还原反应与电势之间的依赖关系。

研究发现，随着电势的变化，产物选择性也呈现出相应的变化。随着电势的降低，NO—NO的热化学耦合反应受到抑制，而氨气的选择性则逐渐升高。进一步降低电压，电催化析氢反应将成为主导作用。这一现象的原因是电荷转移系数越大，受电势的影响也就越强。

该模型不仅为我们理解电催化一氧化氮还原反应提供了理论基础，而且还有助于理解其他电催化还原反应的电势依赖性。这为我们在电催化NOx转化的选择性控制方面提供了重要的指导。为实现氮循环的可持续发展和环境保护提供了新的思路和方法。（龙军）

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